载流子是半导体中电荷传输和能量迁移的载体,提高载流子的迁移率对优化相关器件的能量转化效率以及响应速度至关重要。传统观点认为,半导体材料中的结构缺陷通常会阻碍载流子的传输,并作为非辐射复合位点限制载流子寿命。深入研究缺陷对载流子动力学的影响机制,对优化材料结构和提升器件性能具有重要意义。
近日,我校bet36365路检测中心陆洲教授课题组与中国科学院大连化学物理研究所金盛烨研究员团队合作,在钙钛矿半导体载流子输运机制研究中取得重要进展。联合攻关团队利用自主设计搭建的原位温控-超快荧光动力学显微成像系统,揭示了甲胺铅碘(MAPbI3)单晶纳米线在低温条件下由相变诱导缺陷引起的非辐射态载流子长距离输运机制,并据此实现了高效的光电探测功能。研究发现,在零下130摄氏度的相变临界温度条件下, MAPbI3处于正交相和四方相两种晶相共存的状态,巨大的结构应力导致其晶格产生大量的相变诱导缺陷。这些相变诱导缺陷不仅并未阻碍载流子输运,反而可以捕获并“保护”载流子免受辐射复合和非辐射复合的影响,形成一种长寿命的非辐射态,使载流子迁移率得到显著提升(1345.2 cm⟡V⁻¹s⁻¹),达到室温下自由载流子迁移率的14倍之多。基于这一特性,研究团队利用MAPbI3单晶纳米线构建了高灵敏度的微纳光电探测器,将光响应度提高了3倍。
本工作揭示了铅卤化物半导体在低温环境下除了电声耦合作用的温度依赖关系以外,还存在其它重要机制可以对载流子迁移率进行调控。区别于以往追求均匀单一晶相分布的常规思路,本工作发现多种晶相的共存及混和杂化在特定情况下反而能够提升载流子传输性能。这一结果为设计不同工作温度下的高效光电器件提供了全新的视角和必要的理论参考。
相关成果以" Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"为题,近日发表于国际顶级刊物《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition),安徽师范大学为论文的第一完成单位。论文第一作者是我校青年教师赵春一博士和中科院大连化学物理研究所孙祺副研究员,通讯作者为我校陆洲教授、大连化物所田文明研究员和孙祺副研究员。
上述工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、安徽省高等学校年度科研计划项目以及安徽省高校协同创新项目等的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202411499。